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学科主题: 物理化学
题名: Ir/CeO2催化剂上乙醇重整制氢反应:催化剂失活和结构改性研
作者: 王发根
答辩日期: 2012-10-23
导师: 申文杰
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 乙醇水汽重整制氢反应是生物质利用的一条重要途径,涉及到乙醇和水的活化过程,具有重要的学术价值和现实意义。本论文重点研究Ir/CeO2催化剂上乙醇水汽重整制氢反应的反应动力学、催化剂失活以及催化剂改性。 动力学试验结果表明乙醇水汽重整反应在Ir/CeO2催化剂上反应活化能为58 kJ/mol,乙醇和水的反应级数分别为0.5和0.6。氢气、二氧化碳、一氧化碳和甲烷分压产物的反应级数分别为-0.9、-0.4、-0.4和-0.3。 Ir/CeO2催化剂在乙醇水汽重整过程中的失活分析表明,在反应初期催化剂活性的快速下降归因于载体表面重构以及C2中间产物的沉积。随反应时间的增加催化剂活性缓慢下降,与氧化铈比表面积降低和活性Ir烧结的共同影响有关。在催化剂上还存在无定形积碳,且随着反应时间的增加将催化剂表面逐渐包裹,但其对催化剂活性的降低作用不明显。 为了提高Ir/CeO2催化剂的乙醇水汽重整性能,对CeO2载体进行了PrOx掺杂和形貌调变研究。Ir/Ce0.9Pr0.1O2催化剂形成固溶体产生更多的氧空穴位、增加了氧存储能力、氧的移动性和金属-载体相互作用,提高了乙醇和水的活化能力,因而表现出了更好的催化乙醇水汽重整的活性和稳定性。CeO2形貌对乙醇重整反应也有显著影响,Ir/CeO2-NP (纳米颗粒) 催化剂表现出比Ir/CeO2-NR (纳米棒) 催化剂稍好的催化性能,原因可能在于Ir/CeO2-NR (纳米棒)催化剂在产生大量积碳的同时发生了CeO2纳米棒向纳米粒子转变。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116734
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王发根. Ir/CeO2催化剂上乙醇重整制氢反应:催化剂失活和结构改性研[D]. 中国科学院研究生院. 2012.
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