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学科主题: 工业催化
题名: Rh及Fe族磷化物催化剂CO加氢和Co基催化剂乙烯氢甲酰化研究
作者: 宋宪根
答辩日期: 2012-11-10
导师: 丁云杰
专业: 工业催化
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 通过软模板法制备了Mn、Fe双金属修饰的有序介孔炭材料,并将其作为载体负载Rh催化剂用在CO加氢反应中。所得到的材料不仅具有较大比表面积,而且可以保持很好的有序度。大部分金属颗粒位于炭孔壁内。双金属修饰的载体负载的催化剂的活性和C2+含氧化物选择性要远高于纯介孔炭负载的催化剂。原因可能是因为嵌入孔壁的金属颗粒强化了助剂与Rh的相互作用,嵌入的金属颗粒不但难以还原,而且还有助剂间的协同效应。 通过程序升温还原法制备了一系列不同金属/P比例的Fe、Co、Ni的磷化物催化剂,对比研究了它们的CO加氢性能,从活性和含氧化物选择性方面综合考虑重点研究了Co4P/SiO2催化剂。在FexP/SiO2催化剂上液态产物是以甲醇为主的低碳含氧化物的混合物;乙醇等C2+含氧化物是CoxP/SiO2催化剂上液体产物的主要组成部分;NixP/SiO2催化剂上甲醇是主产物。从一系列表征测试推断,Coδ+状态的Co物种被认为在含氧化物的合成中起到重要作用。 在Co基催化剂乙烯氢甲酰化的催化反应中,考察了不同载体负载的Co基催化剂反应性能,初步探索了3-戊酮在活性炭负载的Co基催化剂上形成的原因。载体的微孔比例和载体的材质都是影响3-戊酮形成的重要因素。,羰基Co物种可能是3-戊酮生成的活性中心。活性炭负载的Co基催化剂的较高CO吸附量和高分散的Co粒子是形成羰基Co重要原因。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116743
Appears in Collections:中国科学院大连化学物理研究所_学位论文

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宋宪根. Rh及Fe族磷化物催化剂CO加氢和Co基催化剂乙烯氢甲酰化研究[D]. 中国科学院研究生院. 2012.
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