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学科主题化学工程
甲醇/二甲醚水蒸气重整制氢催化剂研制及反应过程行为研究
杨梅
2012-11-13
导师陈光文
专业化学工程
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要甲醇/二甲醚因具有H/C比高、能量密度大等优点,近年来以其为原料进行水蒸气重整制氢成为研究热点之一。本论文开发了用于甲醇/二甲醚水蒸气重整反应的ZnO基复合氧化物催化剂,并对反应过程行为进行了系统研究。 对于甲醇水蒸气重整反应,本论文采用共沉淀法制备了不同组成的ZnO-Al2O3复合氧化物催化剂。借助XRD和UV-Vis技术对催化剂结构进行表征,发现当ZnO/(ZnO+Al2O3)>0.5时(摩尔比),ZnO与Al2O3相互作用形成富Zn非计量尖晶石,Zn2+不但占据四面体配位位置(四配位)还占据八面体配位位置(六配位),而当ZnO/(ZnO+Al2O3)=0.5时,ZnO与Al2O3形成计量尖晶石,Zn2+只占据四面体配位位置。实验结果表明,六配位的Zn2+会促进副产物CO的生成。 对于二甲醚水蒸气重整反应,采用机械混合法制备了ZnO-Cr2O3/γ-Al2O3复合催化剂。通过ZnO-Cr2O3与γ-Al2O3的协同作用,DME水解反应的热力学平衡被打破,进而获得了良好的二甲醚水蒸气重整活性。为进一步提高复合催化剂性能,采用TiO2对γ-Al2O3进行改性,实验结果表明在二甲醚水解过程中TiO2-Al2O3的催化活性明显高于γ-Al2O3。 最后,本论文还发现ZnO-Al2O3复合氧化物(富铝)对二甲醚水蒸气重整反应也具有良好的活性。实验结果表明,催化剂活性受催化剂组成影响很大,当ZnO/(ZnO+Al2O3)为0.4时,二甲醚转化率最大,在460 ℃时,氢气时空收率为315 mol•h-1•kgcat-1(7.06 L•g-1•h-1)。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116747
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
杨梅. 甲醇/二甲醚水蒸气重整制氢催化剂研制及反应过程行为研究[D]. 中国科学院研究生院,2012.
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