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学科主题物理化学
金属多羧酸配位聚合物的合成、热化学与应用研究
焦成丽
2012-11-14
导师孙立贤
专业物理化学
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要本论文旨在合成具有新颖结构的金属多羧酸配位聚合物,根据其结构特点对其性能进行研究。并以金属多羧酸配位聚合物为前驱体制备了均匀分散的碳包覆金属纳米粒子,研究了其对金属氢化物的催化性能。 研究了溶剂热体系中含氮含氧混合配体过渡金属配位聚合物的合成和表征。选择一缩二乙醇酸(H2oda)为含氧配体,2,2’-联吡啶或4,4’-联吡啶为含氮配体,得到四种金属配位聚合物[Co2(oda)2(4,4’-bipy)]•DMF(C1)、[Cu(oda)(2,2’-bipy)]2(C2)、[{Ni(oda)(H2O)2}2(μ-4,4’- bipy)]•2H2O(C3)和[Ni2(oda)2(4,4’-bipy)]•DMF(C4),其中C1、C2和C4的结构为首次报道。通过物理吸附发现C1对气体具有很好的选择吸附性。使用石英晶体微天平研究了C1、C2、C3和C4对小分子溶剂的传感性能,发现C1、C3和C4对水具有非常好的选择性及传感性能,可用于湿度传感器、除水及水/有机溶剂的分离体系。C2对甲苯就表现出显著的响应频率变化。 用调制差示扫描量热法获得了四种材料的热容,并计算得到了其相对298.15 K的焓和熵等热力学基础数据。 提出了以三维双金属多羧酸配位聚合物CoCo[Ni(EDTA)]2•4H2O为前驱体制备直径为4-6nm的碳包覆金属纳米粒子(NiCo@C),将纳米粒子作为催化剂与LiAlH4复合显著改善了LiAlH4体系的放氢性能。实验发现当催化剂掺杂量为1 wt%时,初始放氢温度为43 °C,放氢量达到7.3 wt%,该掺杂量在目前文献报道中为最低量值。当催化剂掺杂量为10 wt%时,首次将初始放氢温度降至36 °C,为目前文献报道的最低温度。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116748
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
焦成丽. 金属多羧酸配位聚合物的合成、热化学与应用研究[D]. 中国科学院研究生院,2012.
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