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学科主题: 物理化学
题名: 甲醇在TiO2(110)表面的光化学研究和不同氧空位浓度表面的制备
作者: 郭庆
答辩日期: 2012-11-18
导师: 杨学明
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 以质谱为基础的程序升温脱附谱(Temperature Programmed desorption, TPD)技术,能够原位的探测表面反应的初生态产物,是研究表面光化学动力学的强有力手段。本论文作者在博士研究生期间成功研制了一台基于高灵敏度质谱TPD探测的表面光化学动力学装置,并利用此装置对甲醇和水在TiO2(110)表面的光化学动力学进行了细致的研究。我们还利用266 nm飞秒光研究了光诱导TiO2(110)表面不同氧空位浓度的产生,并用水的TPD对氧空位浓度进行了测量。 甲醇在TiO2光催化分解水以及有机物降解和生物质转化方面都有重要的作用。因此,甲醇在TiO2上的光化学性质备受关注。作者利用TPD探测,结合400 nm飞秒光源,在Methanol/TiO2(110)表面探测到了甲醛的生成,发现甲醛在Ti5c位的生成是一个两步过程;密度泛函理论(DFT)计算支持这一结论。同时也测量水在TiO2(110)表面的400 nm和266 nm光化学,结果表面表明水在TiO2(110)在400 nm光照的情况下不发生反应,而在266 nm的情况下,水基本上在266 nm光照产生的氧空位处解离。 在研究甲醇在TiO2(110)表面解离的过程中,观测到了甲酸甲酯的生成,通过对其反应机理的研究,甲酸甲酯是由甲醛和甲氧基之间的耦合反应产生的。这充分说明了TiO2(110)作为光催化剂,在生物质转化方面有着潜在的应用。 最后,作者利用266 nm飞秒光结合水的TPD研究了了TiO2(110)表面不同氧空位浓度的制备,初步探究了氧空位形成过程中桥氧原子光致脱附的机理。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116757
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郭庆. 甲醇在TiO2(110)表面的光化学研究和不同氧空位浓度表面的制备[D]. 中国科学院研究生院. 2012.
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