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学科主题: 工业催化
题名: 羟基磷灰石基抗烧结金催化剂的制备、表征及其催化性能研究
作者: 赵昆峰
答辩日期: 2012-11-20
导师: 张涛,王军虎
专业: 工业催化
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 金催化剂在很多反应中表现出独特的催化性能,但在高温下易烧结,在反应条件下易聚集失活。这些缺点严重限制了金催化剂的实际应用。因此,提高金催化剂的高温抗烧结性能及反应稳定性,成为了亟待解决的课题。 本论文通过沉积沉淀法将金担载在具有相似形貌、粒径及比表面积的α-Fe2O3和γ-Fe2O3上,发现Au/γ-Fe2O3催化剂具有远远高于Au/α-Fe2O3催化剂的活性;甚至就催化转换频率(TOF)而言,300 oC焙烧后,Au/γ-Fe2O3催化剂仍为60 oC干燥后Au/α-Fe2O3催化剂的9倍。脉冲吸附反应及Raman表征结果表明,这种显著的催化活性差异主要源于载体晶相的不同,本质上则可归于载体的晶格氧流动性不同——300 oC焙烧后的Au/γ-Fe2O3催化剂在-60 oC就表现出了一定的晶格氧流动性,而60 oC干燥的Au/α-Fe2O3催化剂即使在室温下晶格氧流动性也较差。 利用化学沉淀法针对性地合成了高温稳定的γ-Fe2O3-HAP(羟基磷灰石)复合物,57Fe穆斯堡尔谱及X射线吸收精细结构等表征结果表明,HAP与γ-Fe2O3表面之间存在强相互作用,可以很好地稳定γ-Fe2O3纳米粒子及其晶相结构,将γ-Fe2O3向α-Fe2O3的转变温度提高了200 oC,600 oC高温焙烧6 h后依然具有很好的磁性分离性能。 将γ-Fe2O3-HAP复合物作为载体,制备了Au/FeOx-HAP催化剂。FeOx与HAP的协同效应使得该催化剂在维持低温活性的同时,表现出了很好的高温抗烧结性能和反应稳定性。其中,HAP稳定了Au、FeOx纳米粒子和γ-Fe2O3晶相,而FeOx则通过改变反应路径和中间产物、提供活化氧物种等方式,提高了催化剂的CO氧化活性。 本论文的研究结果为制备抗烧结金催化剂提供了新思路,使金催化剂在高温反应中的应用成为了可能;同时,高温稳定的γ-Fe2O3-HAP复合物为开发新的γ-Fe2O3晶相结构依赖型催化剂提供了一种选择,也有利于高温反应的磁性分离。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116758
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赵昆峰. 羟基磷灰石基抗烧结金催化剂的制备、表征及其催化性能研究[D]. 中国科学院研究生院. 2012.
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