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学科主题: 工业催化
题名: 小孔SAPO分子筛催化甲醇转化反应的积碳和失活
作者: 袁翠峪
答辩日期: 2012-11-20
导师: 刘中民
专业: 工业催化
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 硕士
摘要: 甲醇转化制烯烃(MTO)是以煤或天然气为原料制取低碳烯烃路线的关键步骤。提升甲醇到目标产物(乙烯和丙烯)的转化效率和降低副产物积碳生成是甲醇转化过程的重要问题。本论文系统研究了笼结构SAPO分子筛催化甲醇转化的反应和积碳行为,结合振荡天平、色质联用和固体核磁共振等技术,考察了不同反应条件下积碳的生成和作用,详细甄别了所生成的积碳物种的种类及其随温度的演变,并尝试建立SAPO分子筛酸性中心形成及酸性中心密度与甲醇转化反应和积碳生成的关联。 利用结合振荡天平的固定床微反装置,对甲醇转化的气相产物和催化剂相的有机物种沉积进行实时在线监测,由此建立不同反应温度条件下完整的甲醇转化图谱,并尝试评估甲醇催化转化效率。结果表明,高温(500℃)和低温(300℃)条件下的甲醇转化都表现出积碳快速生成和反应快速失活的特征;而在中温的条件下(400和450℃),反应产生较少的积碳及副产物,保证了这一反应条件下甲醇能够高效转化为低碳烯烃。 利用流化床反应器具有的反应温度分布均匀和催化剂积碳均一性的特征,通过小型固定流化床上的恒温和程序升温条件下的甲醇转化反应考察,获取了不同反应条件下均匀积碳的催化剂样品,结合分子筛骨架溶解-有机相萃取-色质联用分析技术,对积碳物种进行了结构确认。高于350℃生成的积碳物种主要为萘,菲和芘等稠环芳烃物种,而在低于350℃反应时,我们发现了一种新的金刚烷类积碳物种并提出了与之相关的失活机理。催化剂笼中金刚烷物种的生成及其随温度的转化解释了程序升温反应过程中甲醇转化反应特殊的变化趋势。 为考察SAPO分子筛酸性中心的形成及酸性中心密度变化对甲醇转化及积碳生成的影响,我们合成了AlPO-18和酸性中心密度系列变化的SAPO-18分子筛并将其应用于甲醇转化反应。没有酸性中心的AlPO-18分子筛表现出诱导期和微弱积碳的反应特征,酸性中心密度高的SAPO-18分子筛则表现高的反应活性和长的反应寿命,同时酸性中心密度也会影响甲醇转化过程催化剂上的积碳量和积碳物种的生成。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116762
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袁翠峪. 小孔SAPO分子筛催化甲醇转化反应的积碳和失活[D]. 中国科学院研究生院. 2012.
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