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学科主题: 物理化学
题名: 利用双光子光电子能谱和扫描隧道显微镜研究TiO2(110)表面醇类光化学反应
作者: 马志博
答辩日期: 2012-12-12
导师: 杨学明
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 在表面科学中,常应用多种实验手段从不同角度对体系进行研究,其中光电子能谱和扫描隧道显微镜就是很重要的两种探测方式。本文作者在博士研究期间搭建了一台时间分辨的飞秒双光子光电子能谱装置(Two-Photon Photoemission,2PPE)以及一套低温扫描隧道显微镜装置(Low-Temperature Scanning Tunneling Microscope ),主要研究开展在醇类、水等小分子在金红石型二氧化钛(110)面的光化学动力学方面。 自1972年二氧化钛在光解水制氢中的作用被发现后,关于它的研究就越来越多。随后甲醇被发现在这一过程中起到至关重要的作用,因此研究清楚甲醇在氧化钛表面上的光化学动力学过程对我们理解光解水的机理有着重要的意义。 作者在利用2PPE对甲醇/TiO2(110)体系进行研究时,在费米面以上2.4eV处发现一个由光诱导产生的激发态,结合扫描隧道显微镜的结果证实这一激发态信号来源于甲醇在5配位Ti上的解离,同时理论计算也从另一方面证实了这个结果。对这个反应的电子能谱做时间相关的定量测量,对积分后的激发态信号进行分析发现反应速率的变化遵循分型拟合的结果,是一个典型的非均相反应。根据对甲醇的同位素分析实验,又进一步证明了这个光解离过程是甲醇羟基的断裂,羟基上的氢解离到了临近的桥氧上。这一断裂过程发生的速率不但跟同位素有关,也跟表面氧空位的浓度以及激发光波长有关。表面缺陷浓度越高,反应速度越快;激发光波长越短,反应速度也越快。 为了能从实空间观察到表面光化学过程的发生,作者设计搭建了一套低温扫描隧道显微镜装置。这一装置将气体吸附、激光照射和探针扫描集中到一个点上,可以做到在液氮温度下在氧化钛上吸附甲醇后进行光照射,并进行原位的实验扫描,可以看到吸附前与吸附后、光照前与光照后同一位置的反应变化。该装置很好的完成了测试,并已用于二氧化钛表面的扫描,投入到表面研究中。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116763
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马志博. 利用双光子光电子能谱和扫描隧道显微镜研究TiO2(110)表面醇类光化学反应[D]. 中国科学院研究生院. 2012.
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