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学科主题: 物理化学
题名: 担载双助催化剂半导体上光催化氧化含硫有机化合物及染料的研究
作者: 林峰
答辩日期: 2013-02-01
导师: 李灿 ;  蒋宗轩
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 光催化降解污染物对环境保护具有重要的意义, 光催化氧化的方法已经被证明是去除污染物的非常行之有效的方法之一。本论文以开发在含硫有机化合物及有机染料等污染物的光催化氧化脱除反应中具有高活性的半导体基光催化剂为目的,围绕担载助催化的半导体光电材料TiO2和BiVO4等的制备合成,光电性能,反应机理等展开了研究,考察助催化剂以及催化剂结构对半导体光催化剂光催化氧化性能的影响,并深入探讨光催化氧化反应的机理,旨在于提高光催化剂的光催化氧化活性,寻求可以适用于提高光催化剂活性的普遍规律。 首先制备了担载RuO2 的SO42-/TiO2超强酸催化剂 (标记为RuO2/SO42-/TiO2),考察其用于光催化氧化含硫有机分子噻吩的反应性能,结果发现含硫有机化合物噻吩可以在其上得到较高的光催化氧化活性,这可能是由于催化剂表面酸量的增多与氧化助催化剂RuO2之间的协同作用, 酸性与氧化性的协同作用对于提高光催化氧化活性起到了很重要的作用。 其次,制备了担载助催化剂Pt和RuO2 的TiO2 (标记为Pt-RuO2/TiO2,载量低于0.05 wt%)催化剂,考察其用于光催化氧化含硫有机分子反应的性能,并将其拓展应用于光催化氧化有机染料罗丹明B (RhB)和甲基橙(MO)的反应中,得到很高的转化效率,TiO2上共担载的还原助催化剂Pt和氧化助催化剂RuO2对光催化氧化活性的提高表现出强烈的协同作用。光催化氧化反应中分子氧和污染物分子的活化同时在Pt-RuO2/TiO2催化剂表面发生。 再次,制备了担载双助催化剂的BiVO4可见光催化剂并考察了其以分子O2为氧化剂可见光催化氧化噻吩反应的光催化氧化性能,可以得到99%以上的转化率,噻吩中的硫最终被氧化到三氧化硫。光催化过程中检测到的活性氧物种(•OH和 O2•-)参与了光催化氧化反应。双助催化剂Pt和RuO2在提高光催化氧化活性上表现出强烈的协同作用,这种共担载氧化助催化剂和还原助催化剂的方法对于发展高活性的光催化剂,在太阳能转换及环境保护方面都是很重要的。 最后,通过调变担载非贵金属助催化剂的半导体材料,初步考察其用于光催化氧化含硫有机分子及有机染料罗丹明B (RhB)和甲基橙(MO)的反应中的性能,发现Ni-CoOx/BiVO4上在光催化降解RhB反应中表现出了相当于Pt,RuO2贵金属助催化剂担载的光催化活性,对光催化氧化噻吩也有一定的转化率,说明通过非贵金属的担载也可以有效地提高BiVO4上光催化氧化的能力,为我们进一步开发廉价高效助催化剂的研究提供可参考的数据。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116772
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林峰. 担载双助催化剂半导体上光催化氧化含硫有机化合物及染料的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2013.
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