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学科主题物理化学
光催化重整甲醇及生物质衍生物制氢研究
马艺
2013-02-01
导师李灿
专业物理化学
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要光催化重整甲醇及生物质衍生物制氢是利用太阳能生产清洁燃料的一项重要技术,也是解决能源和环境问题的有效途径之一。TiO2材料因其优良的光化学活性、稳定性、无毒、廉价、耐光化学腐蚀等优点成为当前最有应用潜力的光催化材料和光伏材料之一。基于TiO2的光催化剂不仅具有广阔的应用前景,对于人们探究光催化的科学本质也具有重要意义。对于光催化反应来说,半导体催化剂的结构、助催化剂的组成以及反应环境均对其活性起到至关重要的影响。因此,本论文对TiO2光催化剂的相结构、助催剂以及反应温度对其催化性能的影响进行了研究,取得了以下主要结果: SO42-等阴离子的加入可实现较高温度下(700 oC)TiO2表面相结构的调变,该催化剂光催化重整甲醇制氢反应活性可达商品化TiO2(P25)的6倍。其中锐钛矿/金红石表面异相结的形成以及较高的晶化度是该催化剂活性提高的主要原因。此外,与商品P25相比,该催化剂在反应中生成的CO在H2中的浓度可降低两个数量级,即可由近8500 ppm降低到30 ppm甚至更低,TiO2表面缺陷的减少和酸性的降低被认为是CO降低的主要原因。 发现了TiO2上担载Pd、IrOx双助催化剂在光催化重整甲醇反应中的协同作用。与单助催化剂相比,双助催化剂不仅可以有效提高其产氢活性而且可以大幅度降低CO在H2中的含量。其中,Pd与IrOx分别起到还原和氧化作用,与传统概念中空间分散分布的双助催化剂相比,其共生状态表现出更加优异的催化性能。 发现适当提高光催化反应的温度(< 150 oC),可以极大地促进光催化重整甲醇及生物质衍生物制氢活性。与室温(25 oC)反应相比,其产氢活性可增加4~9倍。热效应可能通过激发捕获态电子的再跃迁、帮助电子克服肖特基势垒以及促进氧化还原反应等提高光催化反应活性。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116773
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
马艺. 光催化重整甲醇及生物质衍生物制氢研究[D]. 中国科学院研究生院,2013.
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