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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: 甲烷与氧/氟原子反应的动力学研究
作者: 帅全
答辩日期: 2013-03-18
导师: 杨学明
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 激发态氧原子与甲烷分子及其同位素取代物的反应一直是物理化学家关心的热点。然而由于反应机理较为复杂,一直以来缺少全面深入的研究。作者在实验中第一次观察到了改变碰撞能对不同反应机理的影响,并估测了抽提式反应机理的阈值,与理论计算的结果相吻合。在实验中还观察到了反应产物的态–态相关性,对产物的速度分布、角分布和振动态分布也进行了研究。实验中发现抽提式机理只激发CD3产物的伞形振动模式,而对其他振动模式激发没有贡献。在O(1D) + CHD3反应中,我们第一次在实验中观测到了剥夺型机理(stripping)的贡献。我们也发现OH + CD3 / OD + CHD2产物通道存在不同的特点。实验结果给出了一幅较为完整的、清晰的动力学图像。 反应物振动激发对化学反应的影响是一个广受关注的课题。前人研究了不同振动模式对反应性的影响。本文深入地研究了F + CHD3反应中CHD3的弯曲振动激发对反应性的影响。实验发现当CHD3弯曲振动被激发时,在不同碰撞能下对反应性有明显不同的影响。在碰撞能较低时振动激发能显著地提高反应性,而碰撞能升高时对反应性的提高变得不明显,甚至开始抑制反应的进行。这与理论计算(准经典轨线理论)的结果是吻合的。令人惊奇的是,在反应产物的激发函数中观察到了峰状的结构,可能意味着存在反应共振。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116777
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帅全. 甲烷与氧/氟原子反应的动力学研究[D]. 中国科学院研究生院. 2013.
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