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学科主题工业催化
用于苯与低碳烯烃烷基化反应的MWW分子筛改性研究
刘克峰
2013-05-10
导师徐龙伢
专业工业催化
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要采用间二甲苯歧化反应预积碳选择性堵塞超笼、2,4-二甲基喹啉吸附覆盖表面半超笼的方法定量研究了MCM-49分子筛超笼、表面半超笼和正弦孔道内的酸量分布。探讨了不同孔道内酸性对催化苯与乙烯液相烷基化反应的贡献,确定了发生烷基化反应的主要位置和分子筛在反应初期快速失活的原因。 研究了NaOH溶液碱处理对焙烧脱模板剂后MCM-49和MCM-22分子筛的物化性质和催化性能的影响。在较温和的条件下可以清除分子筛内无定形硅铝和结晶度较低的样品,提高分子筛的结晶度;使用较高浓度NaOH溶液可以选择性脱除T1和T3位置上的硅原子,扩大超笼的开口,并被确认是一种提高MCM-49和MCM-22分子筛在催化反应稳定性的有效方法。碱处理可以将含模板剂MCM-22分子筛的片状晶粒破碎成更小的颗粒,且其内部骨架结构不受影响。所制备的小颗粒MCM-22分子筛具有更高的结晶度和Bronsted酸含量。在催化苯与低碳烯烃烷基化反应过程中表现出更高的活性和稳定性。 系统考察了Al(NO3)3溶液处理MCM-22分子筛对补铝改性后分子筛组成、结构和催化性能的影响,探讨了铝原子进入MCM-22分子筛骨架的机理。溶液中的铝原子以同晶取代的方式进入分子筛骨架,从而形成了更多的Bronsted酸性位,提高了MCM-22分子筛催化苯与低碳烯烃的烷基化反应活性。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116785
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
刘克峰. 用于苯与低碳烯烃烷基化反应的MWW分子筛改性研究[D]. 中国科学院研究生院,2013.
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