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学科主题: 物理化学
题名: 含铁分子筛样品上N2O分解及其活性中心结构表征
作者: 王俊英
答辩日期: 2013-05-14
导师: 冯兆池 ;  李灿
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 含铁分子筛在NOx选择催化还原、N2O分解、苯一步羟化制苯酚及烷烃选择催化还原反应中都具有优异的催化性能。到目前为止,尽管人们已经对它们的制备、催化性能和反应机理等方面进行了深入而广泛的研究,但是在分子水平上对含铁分子筛中的反应活性位的认识仍很有限。深入认识含铁分子筛中反应活性位的结构和性质对于改进分子筛催化性能具有重要的学术意义和实际价值。本论文利用原位共振拉曼光谱等技术研究了几种典型含铁分子筛中活性位结构及其与分子筛催化性能的关系,取得如下主要结果: 利用共振拉曼光谱深入研究了Fe/ZSM-35分子筛中铁活性位的结构,并结合理论计算对其特征拉曼谱峰进行了归属。结果表明,Fe/ZSM-35样品催化N2O分解的活性位是具有Fe2(μ-O)结构的双核铁位,其特征拉曼谱峰位于875 cm-1。523 K时,N2O在Fe2(μ-O)结构的铁活性位上分解后生成具有Fe2(μ-O)2结构的活性氧物种,其特征拉曼谱峰在730 cm-1,该物种能在室温下活化甲烷。 通过后合成方法在Fe/ZSM-35分子筛中引入骨架外的铝或镓并经过高温处理后,显著改变了催化剂中铁物种的分布,相当数量低聚的或隔离的铁物种转变成了骨架外的Fe-O-Al或Fe-O-Ga混合氧化物。紫外共振拉曼光谱和穆斯堡尔谱则显示在高温处理的催化剂上形成的双核铁位是N2O分解的活性位,其特征拉曼谱峰在875 cm-1。综上可知,骨架外铝或镓的加入能显著提高样品中铁活性位的浓度和其催化N2O分解的反应性能。 运用多种谱学方法研究了几种常见含铁分子筛(MFI,FER,BEA和MOR)催化N2O分解的反应性能与分子筛结构的关系。结果表明,高温处理的含铁分子筛催化N2O分解的反应活性高低与分子筛中骨架外铝稳定的双核铁位的浓度呈线性关系,进一步表明这种双核铁位是催化N2O分解的反应活性位,研究还表明该活性位的生成与分子筛基本结构密切相关。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116790
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王俊英. 含铁分子筛样品上N2O分解及其活性中心结构表征[D]. 中国科学院研究生院. 2013.
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