DICP OpenIR
学科主题化学工程
低温燃料电池氧还原非贵金属催化剂的研究
肖辉
2013-05-15
导师邵志刚
专业化学工程
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要Pt的高成本和有限的储量严重限制了燃料电池的商业化。因而开发高活性和稳定性的非贵金属ORR催化剂替代Pt具有重要的理论意义和应用价值。 首先,针对酸性条件下非贵金属催化剂活性和稳定性仍较差等问题,采用浸渍法将铁-咪唑配合物浸渍于炭黑表面,热处理得到Fe-N-C催化剂。实验得到的最优Fe含量为10 wt%,最佳热处理温度为700℃。Fe-N-C-700催化剂半波电位达0.656 V (vs. RHE),与商业化Pt-C(10 μg Pt/cm2)仅相差64 mV。此外,Fe-N-C-700催化剂具有比Pt-C更高的稳定性。采用X射线光电子能谱(XPS)技术,并结合电化学表征,对催化剂的活性位点进行了分析,结果表明,Fe-Nx和石墨型N可能共同起到活性位点的作用。 其次,将制备的Fe-N-C应用于碱性条件下ORR中,700℃热处理的Fe-N-C-700具有最好的ORR活性和四电子选择性,其半波电位与Pt-C(20 μg Pt/cm2)接近。此外, Fe-N-C-700具有优于商业化Pt-C的抗甲醇中毒能力和稳定性。 最后,为解决浸渍法存在的不均匀性问题,采用醛氨缩合反应,将四氨基苯基卟啉共价接枝于多壁碳纳米管(MWCNTs)表面,制备出MWCNTs@PoP-Fe催化剂。在碱性介质中,MWCNTs@PoP-Fe-700催化剂的ORR半波电位与Pt-C(10 μg Pt/cm2)接近。与机械混合的MWCNTs/PoP-Fe-700催化剂相比,MWCNTs@PoP-Fe-700催化剂ORR活性明显更优。XPS结果表明,石墨型N可能是MWCNTs@PoP-Fe催化剂的活性位点。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116792
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
肖辉. 低温燃料电池氧还原非贵金属催化剂的研究[D]. 中国科学院研究生院,2013.
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