DICP OpenIR
Subject Area物理化学
片层状分子筛前驱体的结构转变过程及在催化中的应用研究
赵侦超
2013-05-19
Thesis Advisor包信和 ; 张维萍
Degree Discipline物理化学
Degree Grantor中国科学院研究生院
Subtype博士
Abstract本论文以片层磷酸铝SIZ-2和纯硅的RUB-36分子筛前驱体为研究对象,系统研究了其结构转变过程,进一步利用上述结构转变特点制备了负载型金属钯和铁的催化剂,并将这些催化剂应用于烯烃加氢和合成气转化反应,取得了如下的研究结果:(1) 在离子热合成AlPO4-11分子筛过程中,发现一种具有开放结构的中间相SIZ-2。固体NMR,XRD 和 SEM 等技术研究发现,从SIZ-2到AlPO4-11的结构转变过程是NH4+和BmimBr竞争模板作用的结果,这反映了分子筛晶化过程中动力学产物和热力学产物竞争的现象;(2) 利用溶胀和去溶胀的办法成功实现RUB-36中FER层的重组,进而由RUB-36得到了FER分子筛的层状前驱体PREFER-1。XRD,二维1H-29Si HETCOR NMR及理论模拟研究发现,CTA+作为溶胀剂和FER分子筛的结构导向剂,对于FER层的重排起到关键作用,这种方法对于获得新结构的分子筛具有借鉴意义;(3) 发展了一种利用FER层“开合”的特性制备FER分子筛封装金属纳米催化剂的方法。通过乙二胺合钯与CTA+交换将钯引入到FER层间,稀醋酸洗涤对FER层的堆叠具有微调作用,高分辨扫描电镜确认了金属钯纳米粒子被封装在分子筛中,FER分子筛封装的金属钯催化剂在烯烃加氢反应中表现出孔道择形性能;(4) SiO2柱撑的RUB-36 (RUB-36PS)具有较高的比表面积和二维交叉孔道,其负载的铁催化剂应用于合成气转化制低碳烯烃反应,不同的铁源前驱体及预处理气氛对CO转化率都有显著影响。以惰性的亚铁氰化铵为前驱体,对比RUB-36PS,活性炭,炭黑及碳化硅载体发现,碳基载体在合成气转化反应中具有较高的活性和低碳烯烃选择性,在CO转化率为17%时低碳烯烃(C2-C4烯烃)的选择性高达51%。
Language中文
Document Type学位论文
Identifierhttp://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116813
Collection中国科学院大连化学物理研究所
Recommended Citation
GB/T 7714
赵侦超. 片层状分子筛前驱体的结构转变过程及在催化中的应用研究[D]. 中国科学院研究生院,2013.
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