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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 工业催化
题名: 负载型巯基金纳米簇催化一氧化碳氧化反应的研究
作者: 聂晓涛
答辩日期: 2013-05-20
导师: 徐恒泳
专业: 工业催化
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 负载巯基金纳米簇在CO氧化反应中表现出明显的载体效应,其中CeO2负载Au25(SR)18纳米簇表现出较高催化活性。Au25(SR)18/CeO2催化剂在O2气氛下150 oC预处理可显著提高其催化活性。由于该预处理温度明显低于Au25(SR)18纳米簇的巯基起始脱附温度(~200 oC),因此预处理及CO氧化反应过程中巯基配体保留在Au25簇表面,这表明未脱除巯基的负载Au25(SR)18纳米簇催化了CO氧化反应。原料气中添加水汽可显著提高反应的CO转化率,Au25(SR)18/CeO2催化剂更适合湿气原料气的CO氧化。 Au38(SR)24/CeO2表现出与Au25(SR)18/CeO2类似的催化性质。O2气氛130- 175 oC预处理可显著提高其催化活性,但更高温度(200-250 oC)处理脱除巯基后催化剂的CO氧化活性下降,这与文献报道巯基配体保护的纳米金催化剂表面巯基必须脱除才能表现出高催化活性截然不同。巯基起始脱附温度(~180 oC)以下O2预处理配体保留在Au38簇表面。当反应温度相对较低(60~80 oC)时,原料气中添加水汽明显有利于反应过程CO转化率的提高。巯基脱除前后的催化剂表现出截然不同的湿原料气反应行为,巯基脱除前的Au38(SR)24/CeO2催化剂表现出较好的CO氧化反应活性及稳定性。 Aun(SR)m/CeO2的CO氧化反应及表征结果表明,Aun(SR)m与CeO2的界面边缘位是催化CO氧化反应的活性中心。Aun(SR)m/CeO2催化剂在O2预处理过程中,O2吸附和转化为活泼氧物种(可能是过氧基或者氢过氧基物种)发生在催化剂的界面边缘位。预处理过程产生的活泼氧物种以及随后原料气的O2补充产生的活泼氧物种,保证了CO氧化反应可在较高CO转化率下平稳进行。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116814
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聂晓涛. 负载型巯基金纳米簇催化一氧化碳氧化反应的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2013.
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