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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 有机化学
题名: 氮正离子-过渡金属催化分解环己基过氧化氢研究
作者: 郑玺
答辩日期: 2013-08-01
导师: 徐杰
专业: 有机化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 环己烷液相氧化制备环己醇与环己酮(K/A 油)是重要的石油化工过程。其中,环己基过氧化氢(CHHP)是环己烷氧化的重要中间体,CHHP分解是环己烷氧化的关键步骤之一。目前工业分解CHHP的方法为碱分解法,该方法K/A油的总选择性较低,而且反应过程中消耗大量NaOH,产生的废碱渣对环境污染严重。如何实现无碱高效分解CHHP,对节约资源,降低生产成本,实现清洁生产和环境保护,具有重要的科学意义和应用价值。 论文首次对氮正离子-过渡金属均相催化CHHP分解的性能进行研究。设计合成了一系列二价铜离子修饰的季铵盐类催化剂,在这类催化剂体系中,铜离子以CuCl42-的阴离子络合物形式存在,通过离子键与季铵盐中氮正离子结合。在室温条件下,实现CHHP高效分解。 设计合成了氮正离子-过渡金属负载的多相催化剂。将双咪唑离子液体固载在有序介孔材料(SBA-15)上,将铜离子以CuCl42-的阴离子络合物形式与双咪唑阳离子结合,制取新型催化材料Cu-BIM-PMO。以Cu-BIM-PMO为多相催化剂,实现CHHP高效分解。 本论文探索了CHHP分解过程中CHHP分解与环己烷氧化的耦合过程,并对CHHP分解过程中CHHP的均裂方式进行了研究。通过设计和制备出不同溶剂的标准CHHP溶液,建立了定量识别反应过程中分解与氧化的新方法。该方法可以对反应过程中CHHP分解与底物环己烷氧化进行独立分析,并能识别生成K/A油产物的途径,分辨出选择氧化和无碱分解的催化效率。该方法对CHHP分解过程的研究以及催化剂的筛选具有非常重要的指导意义。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116832
Appears in Collections:中国科学院大连化学物理研究所_学位论文

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郑玺. 氮正离子-过渡金属催化分解环己基过氧化氢研究[D]. 中国科学院研究生院. 2013.
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