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学科主题: 化学工程
题名: 大比表面氧化锆载体制备及在催化湿式氧化中的应用
作者: 卫皇曌
答辩日期: 2013-08-16
导师: 孙承林
专业: 化学工程
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 催化湿式氧化法 (Catalytic wet air oxidation, CWAO) 是一种治理高浓度难降解有机工业废水的高效低碳技术。当废水COD为20,000mg/L时,不需要提供额外能量,且可对反应所产生的高压蒸汽进行能量回收。由于ZrO2可以在较宽pH范围内稳定存在,其可以作为CWAO反应中良好的催化剂载体。本论文主要针对大比表面ZrO2载体的制备方法进行详细研究,并研究了其在CWAO处理难降解有机工业废水中的应用。 (1) 采用直接煅烧法、沉淀法、共沸蒸馏法、水解法、溶胶-凝胶法和反相微乳法制备ZrO2载体,结果表明:共沸蒸馏法制备的ZrO2具有最大的比表面积,而直接煅烧法法制备的ZrO2具有最小的比表面积。其中沉淀法操作简单且重复性好,且制备的Ru/ZrO2催化剂活性也较高,因此选择沉淀法作为CWAO中最佳纯ZrO2载体制备方法。 (2) 采用Si、Ti及Ce掺杂改性ZrO2载体,结果表明:高温老化法制备的ZrSiO4载体的比表面积为纯ZrO2的4倍。当Ti含量为0.2时,所制备的Ru/TiZrO4催化剂活性较高,且稳定性良好。因此选择Ru/0.2TiZrO4作为最佳CWAO处理异噻唑啉酮废水催化剂。Ce改性的ZrO2载体比Ti和Si改性的ZrO2载体强度更大,但制备的催化剂活性较低。 (3) 采用CWAO降解PCP废水,结果表明:提高反应温度、增加氧气分压、减少PCP初始浓度及延长反应时间均可提高PCP的去除率。PCP降解中间产物主要为乙酸、草酸和Cl-离子。PCP催化湿式氧化反应服从准一级动力学模型,其阿仑尼乌斯活化能为96.98kJ/mol。 (4) 采用CWAO降解异佛尔酮 (Isophorone, IP) 废水,结果表明:在CWAO降解IP废水中,响应面法是一种有效的因素分析及建模方法。CWAO降解IP废水最佳反应条件为:T=256.1℃,P=1.6MPa,t=135.8min,m=12.7g/L,H=2.0。在最佳反应条件下,TOC去除率为75.0%。CWAO降解IP废水中,前期主要产物为不饱和环状酮,后期主要产物为乙酸。在410h CWAO连续反应中,TOC去除率保持95%以上,表明Ru/TiZrO4催化剂具有良好的活性及稳定性。 (5) 完成了CWAO催化剂的中试和工业放大制备工作,其规模分别为5kg/批和300kg/批,比小试制备分别放大了100倍和6000倍。CWAO示范装置运行稳定,针对万华现有多种高浓有机废水,COD去除率均大于90%。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116838
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卫皇曌. 大比表面氧化锆载体制备及在催化湿式氧化中的应用[D]. 中国科学院研究生院. 2013.
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