DICP OpenIR
学科主题工业催化
氧化钨基复合催化剂上纤维素催化转化制乙二醇反应研究
邰志军
2013-09-18
导师张涛 ; 王爱琴
专业工业催化
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要本论文针对催化转化纤维素制备乙二醇反应进行了深入的研究,首次阐明了钨基催化剂上纤维素到乙二醇的催化作用机理,设计并获得了更具工业应用价值的高效、高稳定的复合催化剂体系。 该论文通过对比实验证明了钨基催化剂在反应过程中存在着共同的催化活性中心,为高温、H2气氛下可溶解的HxWO3。探索、证明了钨酸在反应中的温控相转移行为(高温溶解,低温析出)。检测到了重要的反应中间物种乙醇醛,提出了钨基催化剂的催化作用机理和纤维素制备乙二醇的催化反应途径:纤维素水解为多糖以及单糖,多糖和单糖在HxWO3的均相催化作用下进行逆羟醛缩合反应生成乙醇醛,乙醇醛在Ru/C等催化剂的作用下加氢生成乙二醇。其中,钨基催化剂上的逆羟醛缩合反应是纤维素高选择性转化为乙二醇的关键。 在此认识基础上发展了比WCx催化剂更为廉价、稳定和高效的复合催化剂H2WO4 + Ru/C以及H2WO4 + Raney Ni。在245℃,6 MPa H2的反应条件下反应30分钟,在H2WO4 + Ru/C和H2WO4 + Raney Ni催化剂上乙二醇的收率分别达到54.4%和65.3%。H2WO4+Ru/C催化剂经33次循环使用后,乙二醇的收率仍维持在50%以上;而H2WO4 + Raney Ni催化剂经20次循环使用后,乙二醇的收率也仍维持在50%以上。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116853
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
邰志军. 氧化钨基复合催化剂上纤维素催化转化制乙二醇反应研究[D]. 中国科学院研究生院,2013.
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