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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: Pt基双组分催化剂的构建及其CO催化氧化性能研究
作者: 徐红
答辩日期: 2013-09-28
导师: 傅强 ;  包信和
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: Pt基双组分催化剂具有可调变的表面化学组成和表面结构,在多相催化反应中经常表现出优于单组分催化剂的催化性能,近年来引起了人们的广泛关注。本论文研究了共浸渍法制备的Pt-3d过渡金属(TM)催化体系经过不同还原温度处理后的表面结构及其与CO氧化反应活性之间的关系,利用不同的原位和非原位表征手段研究了纳米催化剂在反应中的活性结构。具体研究结果如下: 在Fe-Pt(111) 模型体系和负载的Pt-Fe纳米粒子体系中通过控制还原温度在Pt表面上形成了三种不同的Fe物种:表面金属Fe、表面合金Fe和次表层Fe。表面金属Fe在CO选择氧化反应中能够转变成FeO从而表现出高的活性和稳定性,但是在CO完全氧化反应中由于发生过度氧化而失活。表面合金Fe在两种反应气氛中均具有高的活性和稳定性。而次表层Fe通过和表面FeOx的协同作用促进反应的发生。 通过高温还原-酸洗的方法制备了Pt-Cu双组分纳米粒子。该催化剂在H2中高温还原处理形成了PtCu3合金,经过进一步酸洗处理后形成了包含Pt- Pt-skin表面结构和PtCu3合金核的纳米粒子。通过表面修饰FeOx结构后在CO选择氧化反应中表现出较好的催化性能。此方法制备的Pt-Cu-Fe三组分催化剂可达到与Pt-Fe催化剂相近的高活性,但是催化剂中Pt的用量从4 wt.%降低到1 wt.%以下。 研究了担载的Pt-Co纳米催化剂在CO氧化反应中的活性结构,通过ICP、XPS、原位XRD和XANES等表征发现Pt纳米粒子表面上高度分散的CoO结构是两种反应的活性位。对Pt-Fe,Pt-Co和Pt-Ni体系在该反应中的活性和稳定性进行了对比研究,发现3d-TMOx与Pt表面普遍存在着界面限域效应。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116855
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徐红. Pt基双组分催化剂的构建及其CO催化氧化性能研究[D]. 中国科学院研究生院. 2013.
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