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学科主题环境工程
仲胺绿色合成多相催化剂及反应过程的研究
殷梦瑶
2013-09-03
导师孙承林
专业环境工程
授予单位中国科学院研究生院
学位硕士
英文摘要本文主要研究开发了一种新型Pt-Sn/Al2O3催化剂,用于醇或胺N-烷基化制备仲胺的反应中。研究了三种不同表面结构的氧化铝载体对其负载的Pt-Sn催化剂上苯胺与苯甲醇N-烷基化反应合成仲胺性能的影响。并考察Sn助剂对Pt-Sn/Al2O3上苄胺自身N-烷基化制备二苄胺性能的影响。采用N2吸附-脱附法、压汞法、X射线衍射、透射电镜、扫描电镜、CO脉冲吸附、H2-程序升温还原、NH3-程序升温脱附等技术对载体和Pt-Sn/Al2O3催化剂进行了表征。结果表明,Al2O3载体的总孔容对Pt-Sn/ Al2O3催化剂影响不大,而孔径分布影响催化剂的反应性能。小孔对载体的比表面起主要贡献;大孔为催化剂金属位的积炭迁移提供有效空间。Al2O3载体较大的孔体积和大孔分布的孔结构有助于反应物扩散和吸附到催化剂表面并提高反应活性。同时也有利于反应产物从催化剂表面离开,从而提高催化剂的稳定性。与Al2O3相互作用较弱且高度分散的Pt颗粒具有很高的催化活性,然而Al2O3较强的酸性及酸性分布降低了产物仲胺的选择性和催化剂稳定性。另外,少量Sn助剂的引入可提高催化剂的稳定性和选择性。 考察了苯胺与苯甲醇以及苄胺的N-烷基化反应的工艺条件,如反应温度、压力、空速等因素,并对催化剂进行了寿命评价。结果表明研制的催化剂表现出理想的催化活性、稳定性和产物选择性。苯胺与苯甲醇制备仲胺的最佳工艺条件为:T=240℃,P=0.1Mpa,LHVS=1h-1,醇胺比=1;苄胺N-烷基化制备二苄胺的最佳工艺条件为:T=240℃,P=0.1Mpa,LHVS=1h-1。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116856
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
殷梦瑶. 仲胺绿色合成多相催化剂及反应过程的研究[D]. 中国科学院研究生院,2013.
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