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学科主题物理化学
丝光沸石催化二甲醚羰基化反应的研究
薛会福
2013-11-14
导师申文杰
专业物理化学
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要氢型丝光沸石(HMOR)催化的二甲醚羰基化反应不仅是当前煤化工领域煤制乙醇/乙酸的核心技术,具有广泛的应用前景,同时该反应涉及到分子筛孔道内C-C键的偶联,具有重要的学术意义。本论文针对HMOR上二甲醚羰基化反应的快速失活问题,通过选择性脱铝、纳米尺寸MOR、过渡金属离子修饰等方法对HMOR分子筛进行了改性研究,大幅提升了催化剂的二甲醚羰基化性能。选择性脱铝方法可以选择性地移除分子筛十二元环中约86%的Brönsted酸,而保持八元环孔道中的Brönsted酸不变。改性后的催化剂在保持原有催化活性的基础上,其稳定性和选择性得到明显改善。利用水热法合成了50-100 nm的纳米HMOR分子筛,分子筛尺寸减小使催化剂的催化活性明显提高。这是因为纳米尺寸的分子筛可以提供更多的孔道入口和更短的扩散路径,有利于底物、反应中间物及产物的吸附和扩散,从而提高了二甲醚的转化率并有效抑制二次反应的发生和积碳的生成。通过向纳米HMOR催化剂引入Cu物种,促进了CO的吸附活化过程。在573 K,纳米Cu-HMOR催化剂在反应40 h后,二甲醚转化率从100%降到34%,远高于纳米HMOR的20%,乙酸甲酯的选择性为94%。在此基础上,发现向原料气中引入H2有利于积碳物种的消除,进一步提升了催化剂的稳定性。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/119836
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
薛会福. 丝光沸石催化二甲醚羰基化反应的研究[D]. 中国科学院研究生院,2013.
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