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学科主题: 物理化学
题名: 利用准经典轨线和量子波包方法研究 A+BC 碰撞—三个典型体系反应机理的理论研究
作者: 段志欣
答辩日期: 2013-11-19
导师: 韩克利
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 在本论文中,我们利用QCT和QMWP方法对F+HCl、H+HS 和S+HD三个基元反应进行了详尽的动力学计算,发现了这些反应体系的反应机理信息。F+HCl反应在理解HF化学激光的泵浦机制方面起着非常重要的作用。我们对该反应执行了QCT计算,研究了碰撞能和反应物转动激发对积分反应截面、微分反应截面和产物转动极化的影响,得到了不同碰撞能下的态-态动力学信息。通过分析势能面和反应轨线,我们发现了两种新的反应机理。利用反应体系的质量组合、势能面的特征和新发现的反应机制,F+HCl反应的动力学行为得到了非常合理地解释。SH2体系是含S原子反应类型中最具代表性的反应体系。在两个新的三重态势能面上,我们对H+HS反应的抽取、交换反应通道进行了准经典轨线计算。结果表明:氢抽取反应通道的热速率常数随温度呈Arrhenius型变化,理论结果与实验测量符合很好。两个通道产物的散射行为遵循不同的微观机制,态-态的微分散射截面给出了反应机制以及它们引发的动力学结果的全景图像。基于3A′′势能面,我们对S+HD反应进行了QM和QCT计算,得到了两个反应通道的反应几率、积分反应截面、内同位素因子和产物转动取向因子等动力学信息,发现了体系存在非常强烈的内同位素效应。我们发现SD+H产物通道存在不同的反应路径。新的反应机制结合反应体系的质量组合情况,可以很好地解释反应体系存在的内同位素效应。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/119842
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段志欣. 利用准经典轨线和量子波包方法研究 A+BC 碰撞—三个典型体系反应机理的理论研究[D]. 中国科学院研究生院. 2013.
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