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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: 碳纳米管内纳米金属催化剂上不对称氢化反应研究
作者: 管再鸿
答辩日期: 2013-11-20
导师: 李灿 ;  蒋宗轩
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 碳纳米管的独特性质,特别是其一维有序的管腔结构所形成的限域环境在催化反应中的应用引起了广泛的兴趣。初步的研究结果表明碳纳米管管腔的限域环境对催化反应性能有显著影响。本论文在研究了水对限域于碳纳米管内的氢化反应的影响,探索了管内外催化剂性能差异的原因,并拓展了Pd催化的不对称氢化反应,取得的主要结果如下:相比于在反应中使用干燥溶剂,碳纳米管限域环境下溶剂中水分子的存在改善了手性修饰剂的吸附,提高了管腔区别微小亲疏水性差别的底物与产物的能力,进而提高了α-酮酸酯不对称氢化反应的活性和对映体选择性。管内型和管外型Pt纳米粒子催化剂的Pt物种组成不同,碳纳米管管腔能稳定相对较多的高价态Pt+物种。Pt+物种在α-酮酸酯不对称氢化反应中起着重要作用。Pt+物种的存在有利于CD的定位和底物EtPy的吸附,有利于管内型Pt催化剂获得高对映体选择性。氢气在碳纳米管管腔的富集是α-酮酸酯不对称氢化在管腔具有活性高的重要原因。发展了限域于碳纳米管管腔内Pd纳米粒子催化的α,β-不饱和羧酸的不对称氢化反应,取得了92%的对映体选择性。发现管内Pd纳米粒子催化剂性能高于管外Pd纳米粒子催化剂性能。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/119844
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管再鸿. 碳纳米管内纳米金属催化剂上不对称氢化反应研究[D]. 中国科学院研究生院. 2013.
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