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学科主题化学工程
碳化硅基合成气甲烷化催化剂的研究
张国权
2013-12-19
导师王树东
专业化学工程
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要本论文针对传统甲烷化催化剂因导热性差而易发生烧结或积碳的缺点,开发了碳化硅基甲烷化催化剂,并致力于提高其活性和水热稳定性。对比了Ni/SiC与Ni/Al2O3在苛刻反应条件下的性能,发现Ni/SiC的抗烧结性、抗积碳性和再生性能都明显优于Ni/Al2O3,这是由于Ni/SiC具有优良的导热性和较弱的金属-载体相互作用。研究了不同SiC载体、SiC表面氧化改性、Ni前躯体、Ni担载量和Ni粒子大小对催化剂性能的影响。与商业SiC载体相比,比表面积较高的自制SiC载体有助于提高催化剂的分散度、活性和水热稳定性。SiC载体的适度氧化能有效提高催化剂的低温活性和高温稳定性。与硝酸镍前躯体相比,乙二胺合镍前躯体能提高镍分散度,显著提高催化剂的低温活性。增加Ni担载量能明显提高催化剂的低温活性和水热稳定性。CO甲烷化活性和CH4选择性都随Ni粒子增大而下降。研究了SiC载体中掺杂氧化物助剂对Ni/SiC催化剂的活性和水热稳定性的影响,发现TiO2的效果最好,这归因于Ni与TiO2间的强相互作用以及较小的Ni晶粒。对Ni/TiO2-SiC催化剂做进一步的助剂掺杂研究,发现La2O3、Al2O3共掺杂能同时提高活性和水热稳定性,这是由于La2O3提高了催化剂的还原性和分散度,Al2O3增强了对Ni粒子的锚定作用。此外,高温焙烧和低Ni/Al摩尔比有利于NiAl2O4尖晶石的形成,其能提高催化剂的水热稳定性,但同时会使活性下降。制备了Ni-La2O3/Al2O3/TiO2-SiC甲烷化整体催化剂,考察其低温活性、高温水热稳定性以及温度、水含量对催化剂性能的影响。结果表明,整体催化剂比颗粒催化剂具有更高的活性,可在更高空速下操作。该整体催化剂的甲烷化活性随温度和原料气水含量的增加而下降,在200 h的稳定性实验中活性仅略微下降,表现出良好的高温水热稳定性。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/119849
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
张国权. 碳化硅基合成气甲烷化催化剂的研究[D]. 中国科学院研究生院,2013.
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