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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 有机化学
题名: Au催化5-羟甲基糠醛和丙三醇选择氧化制备二元酸的研究
作者: 蔡嘉莹
答辩日期: 2014-05-13
导师: 徐杰
专业: 有机化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 生物质是重要的可再生资源,其主要成分纤维素和半纤维中含有大量羟基基团,对羟基的转化利用是生物质转化研究的关键问题之一。5-羟甲基糠醛和丙三醇是重要的生物质平台化合物,具有典型的羟基结构特征。以其作为模型分子,以分子氧为氧源,开展催化氧化制备有机二元酸化学品研究,是一不依赖化石资源制备化学品的技术路线,具有重要的科学意义和应用背景。论文通过空间限域法,利用HY分子筛的刚性超笼结构,合成了平均粒径为1 nm的Au/HY催化剂,应用于5-羟甲基糠醛催化氧化模型反应研究。Au/HY催化剂实现了5-羟甲基糠醛高选择性催化氧化制2,5-呋喃二甲酸,获得了>99%的转化率和选择性。实验表明,Au纳米簇被限域在HY分子筛超笼内,保持1 nm尺寸。所合成的HY超笼限域的Au纳米粒子具有较高稳定性,循环使用4次活性无明显降低。论文将Au/HY用于丙三醇选择氧化制备丙醇二酸反应,丙三醇转化率达98%,丙醇二酸选择性达到80%。原位FT-IR对反应进程的跟踪结果表明,丙三醇分子首先氧化生成甘油酸,得到的甘油酸进一步氧化生成丙醇二酸。论文深入研究了Au/HY催化剂在丙三醇定向选择氧化制丙醇二酸反应的过程,探讨了催化剂高活性的本质和可能的活性位。XPS和CO原位红外表征表明在HY载体上的纳米Au纳米粒子富集少量负电荷,对催化氧化丙三醇生成丙醇二酸具有一定的促进作用。对Au粒子物理模型结合反应速率分析表明,丙三醇氧化反应的可能的活性中心是Au纳米簇的边界原子。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/119862
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蔡嘉莹. Au催化5-羟甲基糠醛和丙三醇选择氧化制备二元酸的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2014.
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