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学科主题化学工程
新型氮掺杂纳米碳氧还原反应催化剂的制备及构效关系研究
柳丝丝
2014-07-26
导师张华民
专业化学工程
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要电催化剂是燃料电池的关键材料之一。目前广泛使用的Pt/C催化剂存在的资源匮乏、价格昂贵且易被毒化等问题严重制约了燃料电池的产业化进程。本文围绕燃料电池用非铂催化剂展开工作,通过改进碳基催化剂制备方法和深入研究催化机理,解析了催化剂的性能影响机制和构效关系,并以此为理论基础,设计开发出了高活性、高抗毒性的非铂催化剂。首先采用溶胶凝胶法合成了有机前驱体,结合氨气热解制备了氮掺杂碳基催化剂,研究金属对催化剂结构以及活性的影响,提出催化剂可能的活性中心。结果表明,这种催化剂在酸碱两种体系中均表现出优良的性能,尤其是在碱性介质中,其催化活性和商业化Pt/C相当。金属的存在可以显著的提高催化剂的活性,金属/氮/碳结构单元是可能的活性中心。其次,以新型的2,2-吡啶基苯并咪唑和硫酸亚铁分别作为氮和铁的前驱体,通过络合反应结合氨气热处理,制备了非贵金属Fe/PBZ类碳基催化剂。结果表明,催化剂具有较高的氧还原催化活性、稳定性及抗毒性能。最后,针对目前非铂催化剂中含氮前驱体毒性较大的问题,以生物基材料钴胺素(VB12)作为前驱体,制备了新型VB12/C类碳基催化剂。结果表明,在碱性电解质中,该催化剂的活性、抗毒性均高于Pt/C催化剂。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/119874
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
柳丝丝. 新型氮掺杂纳米碳氧还原反应催化剂的制备及构效关系研究[D]. 中国科学院研究生院,2014.
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