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学科主题物理化学
柴油的催化氧化超深度脱硫研究
唐南方
2014-07-31
导师李灿 ; 蒋宗轩
专业物理化学
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要柴油中含硫有机化合物燃烧产生的硫氧化物将造成严重的环境污染,因此柴油的超深度脱硫是世界范围内急需解决的难题之一。相对于加氢脱硫技术,催化氧化的超深度脱硫方法避免使用昂贵的氢气,可在温和条件下操作,具有很强的应用前景,受到学术界和工业界的关注。本论文以氧气为氧化剂,采用多钒酸盐为催化剂,在不使用牺牲剂的情况下,围绕模型柴油中含硫有机化合物的催化氧化开展工作,考察了多钒酸盐催化剂的催化氧化活性,并深入探讨了氧气为氧化剂含硫分子催化氧化的反应机理。在第一部分工作中,我们制备了十钒酸盐催化剂([C8H17N(CH3)3]3H3V10O28),将其首次应用于氧气为氧化剂的氧化脱硫体系中,结果发现[C8H17N(CH3)3]3H3V10O28催化剂具有很高的催化活性,在90 oC的条件下,可以将模型油中的硫化物(二苯并噻吩)完全氧化为其相应的砜。通过ESR和Uv-vis方法研究了催化剂活化分子氧的过程。在第二部分工作中,在此基础上,我们首次使用一步法化学计量反应合成了新的碘取代的十钒酸盐催化剂([C8H17N(CH3)3]3HIV9O28)。该催化剂在进行以分子氧为氧化剂催化氧化脱除模型油中含硫化合物时,同样显示出很高的催化活性。在90 oC的条件下,可以可以将模型油中的硫化物(二苯并噻吩,4,6-二甲基二苯并噻吩)完全氧化为其相应的砜。通过ESR和Uv-vis等方法表征发现分子氧通过与催化剂相互作用形成了活性超氧化物,提出超氧化合物作为活性中间体的催化氧化反应机理。在第三部分工作中,制备了双帽Keggin型磷钒酸盐([C8H17N(CH3)3]5H4PV14O42),通过一系列方法对其结构进行表征,考察其用氧化脱除模型柴油中含硫化合物的活性,在较温和条件下,可将模型油中的含硫有机化合物(二苯并噻吩)完全氧化成其相应的砜,为进一步设计合成具有高活性的氧化脱硫催化剂提供参考。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/119878
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
唐南方. 柴油的催化氧化超深度脱硫研究[D]. 中国科学院研究生院,2014.
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