中国科学院大连化学物理研究所机构知识库
Advanced  
DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 工业催化
题名: 多相钼基催化剂上碳四烯烃歧化反应研究
作者: 张大洲
答辩日期: 2014-05-05
导师: 徐龙伢
专业: 工业催化
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 通过优化复合载体中HZSM-5的硅铝比制备出具有不同结构性质的Mo/HZSM-5-Al2O3催化剂,考察了载体酸性对乙烯、2-丁烯歧化制丙烯反应活性和稳定性的影响,表明分子筛硅铝比为42时,其合适的酸性更有利于Mo物种分散,表现出最佳反应活性和稳定性。采用氨水蒸汽诱导水解等方法,以氧化铝涂层改性介孔SBA-15,考察了铝源引入方式对氧化铝分散和Mo物种落位状态的影响。发现碱性蒸汽诱导水解法可以实现客体氧化铝在介孔孔壁上的均匀涂层(Al2O3@SBA-15),形成利于Mo物种分散和低温歧化活性的新Bronsted酸性位。研究发现氧化铝涂层厚度与歧化反应活性和稳定性相关,当涂层量在50~70 wt%时既可以保护介孔骨架结构,又能形成具有特殊性质的γ-Al2O3。在120 °C,0.1 MPa,WHSV = 1.5 h-1的条件下,制备的催化剂在1-丁烯歧化反应中表现出良好的低温歧化活性和反应稳定性。提出了从混合碳四烯烃出发制备丙烯和异戊烯的新歧化反应路线,首次系统分析了载体组成与Mo基催化剂上碳四烯烃异构-歧化反应的关联。发现受Mo物种结构和烯烃分子化学性质的影响,反应体系中Metathesis II (2-C4= + i-C4= ® C3= + i-C5=) 对温度更加敏感,而Metathesis I (2-C4= + 1-C4= ® C3= + 2-C5=) 对酸位更为敏感。在活性最佳的Mo/Al2O3催化剂上,通过调变催化剂预处理条件或对载体进行焙烧、水蒸汽处理均可提高Metathesis II在反应网络中的选择性。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/119879
Appears in Collections:中国科学院大连化学物理研究所_学位论文

Files in This Item:

There are no files associated with this item.


Recommended Citation:
张大洲. 多相钼基催化剂上碳四烯烃歧化反应研究[D]. 中国科学院研究生院. 2014.
Service
 Recommend this item
 Sava as my favorate item
 Show this item's statistics
 Export Endnote File
Google Scholar
 Similar articles in Google Scholar
 [张大洲]'s Articles
CSDL cross search
 Similar articles in CSDL Cross Search
 [张大洲]‘s Articles
Related Copyright Policies
Null
Social Bookmarking
  Add to CiteULike  Add to Connotea  Add to Del.icio.us  Add to Digg  Add to Reddit 
所有评论 (0)
暂无评论
 
评注功能仅针对注册用户开放,请您登录
您对该条目有什么异议,请填写以下表单,管理员会尽快联系您。
内 容:
Email:  *
单位:
验证码:   刷新
您在IR的使用过程中有什么好的想法或者建议可以反馈给我们。
标 题:
 *
内 容:
Email:  *
验证码:   刷新

Items in IR are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.

 

 

Valid XHTML 1.0!
Powered by CSpace