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学科主题: 工业催化
题名: Co基催化剂1-己烯氢甲酰化以及CO加氢合成低碳醇研究
作者: 董文达
答辩日期: 2014-05-14
导师: 丁云杰
专业: 工业催化
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 采用连续滴流床反应装置评价其1-己烯氢甲酰化反应性能,并采用XRD、HRTEM对Co物种的晶相进行表征。研究发现随着碳化时间的延长, Co2C含量不断增加。催化剂中Co2C与金属Co含量基本相当时,催化剂具有最好的活性和氢甲酰化选择性。Co-Co2C/AC催化剂具有很好的稳定性。DFT理论计算结果可以得出Co-Co2C及Co-Co2C/AC催化剂氢甲酰化反应的机理:CO在Co2C表面发生非解离吸附;烯烃在金属Co上吸附,从Co2C转移来的CO插入到烯烃反应,最终在金属Co表面进行加氢。微量Li助剂的存在可以提高催化剂CO加氢活性、HC5+烃选择性、醇的选择性和C6+高碳醇的分布。考察了Ce助剂对Co/AC催化剂在合成气制混合醇类的性能影响。添加0.1 %Ce助剂提高了催化剂的活性,HC5+烃选择性和醇的选择性,但是C6+高碳醇的分布有所下降。本文进一步研究了Ce、Li双助剂对催化剂性能的影响。发现,添加0.01%Li和0.1%Ce助剂后,催化活性从26.5%提高到29.8%,甲烷选择性由38.9%下降至6.7%,C2-4烃类从23.4%下降至6.7%,生成醇的选择性由18.1%上升至50.9%。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/119890
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董文达. Co基催化剂1-己烯氢甲酰化以及CO加氢合成低碳醇研究[D]. 中国科学院研究生院. 2014.
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