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学科主题: 工业催化
题名: Au-Pd/resin催化剂的制备及其在Ullmann反应、醇和胺(醇)氧化偶联反应中的催化性能研究
作者: 张磊磊
答辩日期: 2014-05-16
导师: 王爱琴
专业: 工业催化
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 论文以717#强碱性阴离子交换树脂为载体,采用离子交换-还原法制备了负载型Au-Pd双金属合金纳米颗粒,尺寸为3-4纳米;EXAFS拟合与CO吸附漫反射红外光谱表征结果表明,随Au/Pd比例提高,Pd-Pd配位数减小、Au-Pd配位数增加,当Au/Pd ≥ 6时,Pd原子完全被Au隔离形成Pd合金单原子。Au-Pd/resin催化剂应用于氯代苯Ullmann反应,随Au/Pd比例增加,催化活性呈指数增加,结合表征结果证明Pd合金单原子为反应活性中心;在醇、胺氧化偶联反应中,Au-Pd/resin表现出有趣的开关现象,富Au催化剂Au6Pd/resin上产物为酰胺,富Pd催化剂AuPd4/resin上亚胺为主要产物;以Au6Pd/resin为催化剂,温和条件下实现了伯醇和仲醇C-C氧化偶联反应生成酮。在Au6Pd/resin催化C-C氧化偶联工作的基础上,还对介孔纳米炭负载Co-N-CMK-3体系催化伯醇和仲醇氧化偶联进行了研究,揭示了这类材料中具有独特配位结构的单原子Co-Nx物种为反应活性中心。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/119892
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张磊磊. Au-Pd/resin催化剂的制备及其在Ullmann反应、醇和胺(醇)氧化偶联反应中的催化性能研究[D]. 中国科学院研究生院. 2014.
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