DICP OpenIR
学科主题工业催化
高分散镍基催化剂的制备及其在水合肼分解制氢中的应用
贺雷
2014-05-16
导师张涛
专业工业催化
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要水合肼(N2H4·H2O)作为一种重要的富氢液体,氢含量高达8.0 wt%,完全分解时副产物仅为N2,是一种理想的移动氢源,能够在一些特殊场合为燃料电池提供氢气。本论文通过高分散镍基催化剂的制备和性能调变,以催化转化水合肼分解制氢反应为中心,围绕以下几方面展开研究:利用Ni-Al水滑石为前驱体,制备了兼具高Ni负载量和高分散度的Ni/Al2O3-HT催化剂,在30 oC的水合肼分解反应中表现出93 %的制氢选择性,首次实现了负载型非贵金属Ni催化剂上的水合肼高选择性分解制氢。将Raney Ni催化剂应用于水合肼分解反应中,在30 oC表现出80 %的制氢选择性。通过添加一定量的NaOH (≥0.5 mol L-1)作为助剂,能够将催化剂的制氢选择性提高到99 %以上。利用共沉淀法制备高分散的Ni-CeO2催化剂,在30 oC水合肼分解反应中得到99 %以上的制氢选择性。结合红外及拉曼光谱表征,证实催化剂中存在Ni-O-Ce键,说明金属和载体间存在强相互作用。这种强相互作用有效调变了Ni的性质,实现了水合肼高选择性制氢。以Ni-Al水滑石为前体,通过负载少量贵金属得到NiPtx/Al2O3-HT和NiIrx/Al2O3-HT催化剂。所得催化剂上的反应速率是Ni/Al2O3-HT催化剂的6-7倍,制氢选择性在99 %以上,而且在30-80 oC的范围内保持96 %以上的制氢选择性,显著提高了Ni基催化剂性能。通过多种表征手段,证明催化剂中形成了Ni-Pt和Ni-Ir合金。通过吸附量热等表征手段,证实在合金催化剂表面H2的吸附变弱,从而提高了反应活性。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/119895
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
贺雷. 高分散镍基催化剂的制备及其在水合肼分解制氢中的应用[D]. 中国科学院研究生院,2014.
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