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学科主题工业催化
钌铁取代的六铝酸盐催化剂结构及其N2O分解性能
张艳
2014-05-17
导师王晓东 ; 张涛
专业工业催化
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要本论文重点研究了钌铁取代耐高温六铝酸盐催化剂的晶体结构、钌铁的稳定机制、化学状态及其N2O催化分解性能。系统研究了Fe对于高温条件下BaRu0.2FexAl11.8-xO19六铝酸盐中Ru的稳定作用:Fe的引入促进了BaRuO3中间相的形成,进而促进更多的Ru物种进入六铝酸盐结构镜面层的四面体间隙Al(5)位,抑制了焙烧过程中Ru的挥发流失。处于疏松排列镜面层Al(5)位的Ru具有较高的N2O催化分解活性。系统研究了Fe从无定型前躯体到Fe取代La系磁铅石型六铝酸盐过程中化学状态的演变:α-Fe2O3中的Fe3+主要进入La-MP结构中的四面体Al(2)和Al(5)位;钙钛矿型LaFeO3中六配位的Fe3+优先进入镜面层的八面体Al(3)位。处于La-MP结构镜面层的Fe3+表现出较高的N2O催化分解活性。系统研究了Fe含量对于La系六铝酸盐结构和Fe离子晶格占位的影响:当x ≥ 6时,Fe含量的增加导致LaFeO3中间相的生成,不利于La六铝酸盐纯相的形成。当x = 1-3时,Fe优先占据尖晶石层的Al(2)位以及镜面层的Al(3)和Al(5)位;当x ≥ 4时,Fe逐步占据紧实排列的尖晶石层。处于镜面层中的活性Fe3+的N2O催化分解性能与Fe的含量有关。从动力学角度研究了Fe取代MP型和β-Al2O3型六铝酸盐催化剂上N2O分解反应:N2O吸附行为对两催化剂反应速率的影响均不明显。O2的吸脱附行为对MP型六铝酸盐催化剂上N2O分解反应过程有较为明显的影响。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/119898
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
张艳. 钌铁取代的六铝酸盐催化剂结构及其N2O分解性能[D]. 中国科学院研究生院,2014.
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