DICP OpenIR
Subject Area工业催化
钌铁取代的六铝酸盐催化剂结构及其N2O分解性能
张艳
2014-05-17
Thesis Advisor王晓东 ; 张涛
Degree Discipline工业催化
Degree Grantor中国科学院研究生院
Subtype博士
Abstract本论文重点研究了钌铁取代耐高温六铝酸盐催化剂的晶体结构、钌铁的稳定机制、化学状态及其N2O催化分解性能。系统研究了Fe对于高温条件下BaRu0.2FexAl11.8-xO19六铝酸盐中Ru的稳定作用:Fe的引入促进了BaRuO3中间相的形成,进而促进更多的Ru物种进入六铝酸盐结构镜面层的四面体间隙Al(5)位,抑制了焙烧过程中Ru的挥发流失。处于疏松排列镜面层Al(5)位的Ru具有较高的N2O催化分解活性。系统研究了Fe从无定型前躯体到Fe取代La系磁铅石型六铝酸盐过程中化学状态的演变:α-Fe2O3中的Fe3+主要进入La-MP结构中的四面体Al(2)和Al(5)位;钙钛矿型LaFeO3中六配位的Fe3+优先进入镜面层的八面体Al(3)位。处于La-MP结构镜面层的Fe3+表现出较高的N2O催化分解活性。系统研究了Fe含量对于La系六铝酸盐结构和Fe离子晶格占位的影响:当x ≥ 6时,Fe含量的增加导致LaFeO3中间相的生成,不利于La六铝酸盐纯相的形成。当x = 1-3时,Fe优先占据尖晶石层的Al(2)位以及镜面层的Al(3)和Al(5)位;当x ≥ 4时,Fe逐步占据紧实排列的尖晶石层。处于镜面层中的活性Fe3+的N2O催化分解性能与Fe的含量有关。从动力学角度研究了Fe取代MP型和β-Al2O3型六铝酸盐催化剂上N2O分解反应:N2O吸附行为对两催化剂反应速率的影响均不明显。O2的吸脱附行为对MP型六铝酸盐催化剂上N2O分解反应过程有较为明显的影响。
Language中文
Document Type学位论文
Identifierhttp://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/119898
Collection中国科学院大连化学物理研究所
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GB/T 7714
张艳. 钌铁取代的六铝酸盐催化剂结构及其N2O分解性能[D]. 中国科学院研究生院,2014.
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