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学科主题物理化学
SiC基纳米复合材料的设计合成及其催化应用
李星运
2014-05-15
导师潘秀莲 ; 包信和
专业物理化学
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要纳米碳材料难以成型、机械强度差等问题限制了其实际应用。本论文以易成型、机械强度大、导热性能好的SiC为基底,设计合成SiC@C纳米复合材料,以综合SiC及纳米碳材料各自的优势,强化纳米碳材料的催化性能。取得了以下结果:建立了SiC@C复合材料的可控制备方法:通过CCl4与SiC反应,部分去除Si原子,C原子则组装形成一定结构的碳层。该碳层的厚度孔结构和化学组成等可通过温度、催化剂、气氛等调控。尤其在C原子组装过程中引入NH3,可实现原位掺杂N原子。SiC@C作为载体替代椰壳炭:以4-CBA加氢反应为探针,系统考察了SiC@C作为载体时的特性。具有中孔结构、氮掺杂的SiC@N-C更有利于分散Pd活性组分并调变金属的电子结构,导致Pd/SiC@N-C的活性是Pd/AC的5倍。SiC@N-C作为非金属催化剂替代氯化汞,催化乙炔氢氯化制氯乙烯的反应:N原子的掺杂调变了碳层的电子结构,使SiC@N-C可直接催化乙炔氢氯化反应生成氯乙烯。在200 oC,0.8 ml·min-1·g-1的反应条件下,乙炔的最高转化率为80%,氯乙烯选择性高于98%,反应150 h内催化剂无明显失活。研究表明,反应遵循Eley-Rideal机理,吡咯结构是反应的活性中心。研究结果为进一步优化催化剂组成和结构以提高催化活性,实现无汞化生产氯乙烯提供了重要的科学依据。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/119904
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
李星运. SiC基纳米复合材料的设计合成及其催化应用[D]. 中国科学院研究生院,2014.
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