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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: HCl在Au(111)面解离:势能面构建和量子动力学研究
作者: 刘天辉
答辩日期: 2014-05-19
导师: 张东辉
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 基于VASP软件包计算的七万多个能量点,利用神经网络方法构建了HCl+Au(111)体系的全维势能面,获得了非常小的拟合误差。动力学测试表明该势能面无论在能量点数目还是在拟合过程方面都得到了充分的收敛。在该势能面上,bridge位的解离势垒最低(0.64eV)、hollow位次之(0.78eV),而top位的势垒最高(0.83eV).利用含时波包法对HCl/DCl在Au(111)面上的解离动力学进行了研究。四维量子动力学计算研究,发现不同解离位上动力学存在极大差异。有意思的是,我们发现尽管top位的势垒只比bridge位和hollow位高了0.19eV和0.05eV,但top位的解离几率远远小于其它两个位置,并对此现象给出了清晰的解释。研究还发现无论在top, bridge, 还是在hollow位,HCl/DCl振动激发能极大地促进反应的发生。对于转动激发,在bridge位上“直升机”模型方向的反应几率比“车轮”模型方向的大, top位置则完全相反,hollow位则很混乱,没有一定的规律。六维量子动力学研究发现对于振动激发效应,六维的结果与四维是一致的,即振动激发能极大地促进反应的发生,但在转动的方向性效应方面,六维的结果与bridge位上的类似,即“直升机”模型方向的反应几率比“车轮”模型方向的大。通过研究我们还发展完善了由Dai和Light提出的一个通过四维反应几率加权平均来估计六维反应几率的方法,发现可以通过对25个位置的四维反应几率做加权平均来得到和六维结果基本一样的解离几率。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/119909
Appears in Collections:中国科学院大连化学物理研究所_学位论文

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刘天辉. HCl在Au(111)面解离:势能面构建和量子动力学研究[D]. 中国科学院研究生院. 2014.
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