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学科主题化学工程
Ni/Ce0.5Zr0.5O2催化剂上CO2甲烷化反应及其机理研究
潘秋实
2014-05-11
导师王树东
专业化学工程
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要本论文针对煤制天然气过程,围绕Ce0.5Zr0.5O2负载的镍基催化剂展开研究,考察了Ni/Ce0.5Zr0.5O2催化剂的CO2甲烷化反应性能;通过改变催化剂的结构和性质研究了催化剂的构效关系;借助原位红外技术研究了催化剂的反应机理。采用浸渍方法制备,焙烧温度为500oC时,所得7 wt. % Ni/Ce0.5Zr0.5O2催化剂具有较好的催化活性,其CO2转化率在340 oC时可达到反应的平衡转化率(75 %)。催化剂的性能与催化剂中镍的分散度和氧空位浓度密切相关。镍分散度的提高有助于氢气的解离;镍离子在铈锆氧化物中的掺杂能够促进铈锆氧化物中氧空位和三价铈的形成,从而促进了其对CO2的活化;镍与铈锆氧化物之间适度的相互作用能够促进镍上的氢原子向铈锆氧化物表面溢流,进而与铈锆氧化物表面的活化物种反应生成甲烷。借助原位红外表征手段系统研究了CO2的甲烷化反应机理。甲酸为主要中间物种并且其加氢步骤为反应的速控步骤。而甲酸盐的类型直接影响该步骤的速率,其中单齿甲酸盐比双齿甲酸盐更容易加氢。首先单齿碳酸盐和碳酸氢盐分别加氢生成单齿甲酸盐和双齿甲酸盐;随后甲酸盐进一步加氢为-CH2OH物种,这也是首次在甲烷化反应过程中检测到该中间物种;最终-CH2OH物种进一步加氢至生成甲烷。推测Ni/Ce0.5Zr0.5O2中氧空位及其所产生的中等强度的碱性位能够促进单齿甲酸盐的形成和加氢,从而提高了反应活性。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/119916
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
潘秋实. Ni/Ce0.5Zr0.5O2催化剂上CO2甲烷化反应及其机理研究[D]. 中国科学院研究生院,2014.
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