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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: MgO和La2O2CO3的形貌可控合成及催化性能研究
作者: 王非
答辩日期: 2014-05-09
导师: 申文杰
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 本论文针对有重要催化应用背景的固体碱催化剂,采用水热法制备了不同形貌的MgO、La(OH)3和La2O2CO3等纳米材料,并深入研究了固体碱催化剂的微观结构(尺寸,形貌和晶相)对催化反应性能的影响。 首先,通过调节溶液的pH值,在水热条件下合成出长径比为2–45的La(OH)3纳米棒。将La(OH)3纳米棒前驱体于773 K焙烧可以得到长径比为2–20的La2O2CO3纳米棒。随长径比的增加,La2O2CO3纳米棒暴露的(110)晶面逐渐增加, La3+−O2−碱性位数目也从0.08增加到0.24 mmol g–1。因此,在Claisen−Schmidt缩合反应中,La2O2CO3纳米棒催化剂上的反应速率随长径比的增加而逐渐增大。 以La2O2CO3纳米棒作载体,通过沉积沉淀法实现了Cu纳米粒子在La2O2CO3纳米棒所暴露的{110}晶面的选择性沉积,制备了Cu/La2O2CO3催化剂。在一级脂肪醇的转移脱氢反应中,相应醛的收率高达99 %。从HRTEM、CO2-TPD、H2-TPR以及FTIR等研究表明,暴露{110}晶面的La2O2CO3纳米棒不仅为醇的活化提供了大量的中强碱性位,而且有利于4.5 nm的Cu粒子在载体表面的选择性沉积和高分散。这项研究工作通过调节载体氧化物的形貌,选择性的暴露出不同的晶面,从而改变金属-氧化物之间的界面作用,为发展高效醇脱氢催化剂提供了一个新策略。最后,在表面活性剂的存在下,通过水热法焙烧后成功制备出MgO纳米六角片、纳米圆盘和纳米纤维。MgO样品表面碱性位数量和密度的大小顺序为:纳米六角片 > 纳米圆盘 > 纳米纤维。通过苯甲醛和乙醇的MPV反应性能测试,MgO纳米六角片和纳米圆盘提供了更高的反应速率,然而MgO纳米纤维的活性很低。这可能是由于暴露(111)晶面的MgO纳米六角片和纳米圆盘表面提供了更多的碱性位。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/119920
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王非. MgO和La2O2CO3的形貌可控合成及催化性能研究[D]. 中国科学院研究生院. 2014.
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