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学科主题: 分析化学
题名: 非木浆氯气漂白过程中二噁英的排放特征与生成机制
作者: 王雪丽
答辩日期: 2014-05-12
导师: 陈吉平
专业: 分析化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 本论文对我国非木浆制浆造纸业PCDD/Fs的排放进行了调查分析,在此基础上对非木浆氯气漂白过程中PCDD/Fs的生成动力学及可能的生成机理展开研究。首先,对我国6家典型非木浆制浆造纸厂不同工艺段PCDD/Fs的质量分布进行了系统的调查。在不同制浆造纸阶段和原材料中,PCDD/Fs的生成和排放变化明显。氯气漂白显著地促进了tetra- 到 octa-CDDs 和 2,3,7,8-TCDF的生成。次氯酸盐漂白显著促进了2,3,7,8-TCDF的生成,说明次氯酸盐漂白过程也是PCDD/Fs的一个生成和排放源。碱蒸煮、碱萃取以及过氧化氢漂白过程中PCDD/Fs含量减少,有明显的PCDD/Fs降解发生。基于2010年数据,对我国非木浆造纸行业PCDD/Fs年度排放总量进行了估算。其次,对麦草浆进行分步提取分离得到纤维素、半纤维素及木质素三个组分,考察了不同组分氯气漂白过程PCDD/Fs的生成情况。发现半纤维素和木素组分对PCDD/Fs的生成贡献较大。采用色质联用技术对木素组分中的化学组成进行了鉴定,对其中16种可能的PCDD/Fs前体化合物进行了定量分析。通过标准品定量添加氯化实验,考察了10种可能的PCDD/Fs前体化合物在氯漂白过程中生成PCDD/Fs的情况。结果表明4-乙基-2-甲氧基苯酚对PCDD/Fs生成影响最大。在此基础上对PCDD/Fs的生成机理进行了初步的探讨。最后,研究了氯漂白过程温度、有效氯用量、初始pH值及氯气漂白时间对PCDD/Fs生成的影响。实验发现在氯化过程中先生成低氯代PCDD/Fs,随着氯化时间的延长,进一步氯化生成高氯代PCDD/Fs。随着有效氯用量及初始pH值的增大,PCDD/Fs的生成增加;随着氯化温度的升高,低氯代PCDD/Fs的生成增加,而tetra- 到 hepta-CDDs和penta- 到octa-OCDFs含量显著降低。在假设氯化过程是PCDD/Fs生成控速步骤基础上,建立了氯气漂白过程中PCDD/Fs生成的一级反应动力学模型。发现获得的模型能较好拟合试验所得PCDFs生成数据,说明氯化过程是PCDFs生成的控速步骤。基于上述PCDD/Fs生成动力学研究结果,提出了减少非木浆漂白过程2,3,7,8-TCDD/TCDF生成的最佳氯化条件。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/119924
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王雪丽. 非木浆氯气漂白过程中二噁英的排放特征与生成机制[D]. 中国科学院研究生院. 2014.
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