中国科学院大连化学物理研究所机构知识库
Advanced  
DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: 化学反应的势能面构建和量子动力学研究
作者: 徐昕
答辩日期: 2014-05-19
导师: 张东辉
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 化学反应的势能面构建和量子动力学研究是分子反应动力学两个非常重要的课题。随着反应体系中原子数目的增大,多原子体系的全维势能面构造和量子动力学研究也面临着很大挑战。因此,针对这种现状,本文采用高水平的从头算方法由浅入深地构建了多原子体系H2+OH, HO+CO和H+CH4的全维全域势能面。同时,也用含时波包法对F+HCl三原子反应体系做了精确的态-态量子动力学研究。我们基于高水平的从头算数据点,用改进的Shepard插值方法主要构建了H2+OH 反应体系的全维全域势能面,总共算了2860个点的能量,一阶导数和二阶导数。并且我们用这个势能面对HD+OH→H2O+D反应作了量子动力学研究,计算得到的微分散射截面与实验结果地得到了极好的吻合,这也是首次在四原子反应中,理论和实验极好地符合。我们采用神经网络方法重点构建了HO+CO和H+CH4体系的全维全域势能面。这里,我们均采用UCCSD(T)-F12A/aug-cc-pVTZ的从头算方法,计算了反应体系中重要构型的能量,经神经网络方法拟合最终得到一个高精度的全维全域势能面。并且,我们用这两个势能面分别对HO+CO→H+CO2和H+CH4→H2+CH3反应作了量子动力学研究,证明我们这两个体系的势能面均已收敛。我们用含时波包法在DHTSN-PES上分别对F+HCl→Cl+HF反应做了态-态动力学研究。计算得到了总反应几率,态-态微分散射截面和积分截面,我们发现积分截面随着碰撞能的增大而增大,并且发现产物振动分布出现反转,并且产物呈后向散射。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/119927
Appears in Collections:中国科学院大连化学物理研究所_学位论文

Files in This Item:

There are no files associated with this item.


Recommended Citation:
徐昕. 化学反应的势能面构建和量子动力学研究[D]. 中国科学院研究生院. 2014.
Service
 Recommend this item
 Sava as my favorate item
 Show this item's statistics
 Export Endnote File
Google Scholar
 Similar articles in Google Scholar
 [徐昕]'s Articles
CSDL cross search
 Similar articles in CSDL Cross Search
 [徐昕]‘s Articles
Related Copyright Policies
Null
Social Bookmarking
  Add to CiteULike  Add to Connotea  Add to Del.icio.us  Add to Digg  Add to Reddit 
所有评论 (0)
暂无评论
 
评注功能仅针对注册用户开放,请您登录
您对该条目有什么异议,请填写以下表单,管理员会尽快联系您。
内 容:
Email:  *
单位:
验证码:   刷新
您在IR的使用过程中有什么好的想法或者建议可以反馈给我们。
标 题:
 *
内 容:
Email:  *
验证码:   刷新

Items in IR are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.

 

 

Valid XHTML 1.0!
Powered by CSpace