DICP OpenIR
学科主题物理化学
化学反应的势能面构建和量子动力学研究
徐昕
2014-05-19
导师张东辉
专业物理化学
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要化学反应的势能面构建和量子动力学研究是分子反应动力学两个非常重要的课题。随着反应体系中原子数目的增大,多原子体系的全维势能面构造和量子动力学研究也面临着很大挑战。因此,针对这种现状,本文采用高水平的从头算方法由浅入深地构建了多原子体系H2+OH, HO+CO和H+CH4的全维全域势能面。同时,也用含时波包法对F+HCl三原子反应体系做了精确的态-态量子动力学研究。我们基于高水平的从头算数据点,用改进的Shepard插值方法主要构建了H2+OH 反应体系的全维全域势能面,总共算了2860个点的能量,一阶导数和二阶导数。并且我们用这个势能面对HD+OH→H2O+D反应作了量子动力学研究,计算得到的微分散射截面与实验结果地得到了极好的吻合,这也是首次在四原子反应中,理论和实验极好地符合。我们采用神经网络方法重点构建了HO+CO和H+CH4体系的全维全域势能面。这里,我们均采用UCCSD(T)-F12A/aug-cc-pVTZ的从头算方法,计算了反应体系中重要构型的能量,经神经网络方法拟合最终得到一个高精度的全维全域势能面。并且,我们用这两个势能面分别对HO+CO→H+CO2和H+CH4→H2+CH3反应作了量子动力学研究,证明我们这两个体系的势能面均已收敛。我们用含时波包法在DHTSN-PES上分别对F+HCl→Cl+HF反应做了态-态动力学研究。计算得到了总反应几率,态-态微分散射截面和积分截面,我们发现积分截面随着碰撞能的增大而增大,并且发现产物振动分布出现反转,并且产物呈后向散射。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/119927
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
徐昕. 化学反应的势能面构建和量子动力学研究[D]. 中国科学院研究生院,2014.
条目包含的文件
条目无相关文件。
个性服务
推荐该条目
保存到收藏夹
查看访问统计
导出为Endnote文件
谷歌学术
谷歌学术中相似的文章
[徐昕]的文章
百度学术
百度学术中相似的文章
[徐昕]的文章
必应学术
必应学术中相似的文章
[徐昕]的文章
相关权益政策
暂无数据
收藏/分享
所有评论 (0)
暂无评论
 

除非特别说明,本系统中所有内容都受版权保护,并保留所有权利。