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学科主题工业催化
环己酮Baeyer-Villiger氧化制ε-己内酯负载过渡金属催化剂的研究
臧娟
2014-05-18
导师丁云杰
专业工业催化
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要环己酮在Mukaiyama条件下的拜耳维利格(Baeyer-Villiger,B-V)氧化生成ε-己内酯的路线,以氧气为氧源,反应条件温和,底物转化率高,产品的选择性好,过程安全。目前大多数文献报道的反应以苯甲醛为牺牲剂,且苯甲醛的用量大多数为2~3摩尔比例,如果能降低苯甲醛的消耗,或以一种价格低廉的醛代替苯甲醛,就能提高该反应的经济性。本文研究了Mukaiyama条件下环己酮B-V反应的三种负载过渡金属催化剂的催化反应性能。0.5wt% Co3O4/SiO2为催化剂,醛/酮=2(摩尔比)的条件下,4h环己酮转化率为90.7%,TOF为1469 h-1。结果表明,高分散的催化剂表面更加易于生成氧缺陷位,利于吸附氧气,促进环己酮B-V反应。以1,2-二氯乙烷为反应溶剂,Cu-MCM-41为催化剂,Cu主要以孤立态的Cu2+形式并进入到MCM-41的骨架中。导致该催化剂具有了弱的L酸性,因此环己酮的羰基碳原子得到活化,醛/酮=2(摩尔比)的,反应3h得到环己酮的转化率为99%。正丁醛为牺牲剂,采用记忆效应法制得Fe/Mg-Al水滑石催化剂。催化剂活性不太理想,存在明显的金属流失。2.6摩尔比例的正丁醛,10h得到67.2%转化率。催化剂循环使用活性下降。配体的存在能够提高催化活性,可能得益于使得Fe3+分散度提高。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/119928
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
臧娟. 环己酮Baeyer-Villiger氧化制ε-己内酯负载过渡金属催化剂的研究[D]. 中国科学院研究生院,2014.
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