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学科主题化学工程
用于二甲醚羰基化反应的ZSM-35分子筛碱处理改性研究
刘小行
2014-05-05
导师刘盛林
专业化学工程
授予单位中国科学院研究生院
学位硕士
英文摘要乙酸甲酯是一种具有广泛应用前景的脂肪酸酯。具有8元环孔道结构的丝光沸石与ZSM-35分子筛催化剂可实现二甲醚(DME)无卤、非贵金属催化羰基化制备乙酸甲酯的过程。在DME羰基化反应过程中,与丝光分子筛催化剂相比,ZSM-35表现出较好的稳定性,但其羰基化活性较低。针对此问题,本文采用常规水热NaOH碱处理,微波辐射NaOH碱处理,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和NaOH混合溶液碱处理对ZSM-35分子筛改性,期望在保证催化剂稳定性的前提下,提高二甲醚羰基化活性。研究了常规水热NaOH碱处理对ZSM-35分子筛的物化性质和羰基化性能的影响。改变处理过程中NaOH溶液浓度,发现在较温和的条件下对ZSM-35分子筛片状团簇体具有解聚作用,可清洗孔道内无定形硅铝物种,增加ZSM-35分子筛的酸密度,从而在DME羰基化反应中表现出较未处理样品更高的羰基化活性。针对常规水热碱处理时间长的问题,探索了微波辐射NaOH碱处理对ZSM-35分子筛的物化性质和羰基化性能的影响。与常规水热碱处理相比,在达到相似的反应性能条件下,微波辐射可大大缩短碱处理ZSM-35时间。通过考察处理过程中时间和温度变化,发现,适当条件微波辐射碱处理提高了ZSM-35分子筛催化剂上稳定期DME转化率,同时保持良好稳定性,有效抑制了DME羰基化反应催化剂上积碳的生成。利用CTAB的返沉积作用,研究了常规水热NaOH和CTAB溶液碱处理的情况。通过考察处理过程中所采用混合溶液浓度因素,发现,与微波辐射碱处理相比,适当条件CTAB和NaOH混合溶液常规水热碱处理进一步提高了ZSM-35分子筛催化剂上稳定期DME转化率,同时保持良好稳定性,有效抑制了DME羰基化反应催化剂上积碳的生成。关联ZSM-35分子筛催化剂上羰基化活性与分子筛8元环孔道酸量和分子筛孔道扩散性。发现,适当条件微波辐射NaOH碱处理或CTAB和NaOH混合溶液碱处理都可增强ZSM-35分子筛的孔道扩散性能和促进八元环的酸量,从而提高其羰基化活性。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/119932
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
刘小行. 用于二甲醚羰基化反应的ZSM-35分子筛碱处理改性研究[D]. 中国科学院研究生院,2014.
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