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修饰sapo18分子筛的笼结构以调变甲醇制烯烃反应的产物选择性
钟家伟1; 韩晶峰1; 魏迎旭1; 徐舒涛1; 孙毯毯1; 曾姝1; 郭新闻2; 宋春山2; 刘中民1
Source Publication催化学报
2019-01-01
ISSN0253-9837
Volume040Issue:004Pages:477
Abstract低碳烯烃(乙烯、丙烯)是重要化工材料的基础原料.甲醇制烯烃(MTO)技术是重要的非石油路线制取低碳烯烃技术.SAPO-34分子筛在MTO反应中表现出优异的低碳烯烃选择性,而笼结构尺寸较大的SAPO-18分子筛的MTO反应产物以丙烯为主.乙烯具有比丙烯更高的经济附加值,因此提升SAPO-18分子筛MTO反应中乙烯的选择性有着重要的工业意义.本文采用离子交换法对SAPO-18分子筛进行金属Zn改性,修饰SAPO-18分子筛的笼结构.利用多种手段对Zn改性SAPO-18分子筛的物理结构、金属物种状态及分布、酸性、扩散性质等进行表征,对积碳物种的种类、积炭量等进行分析,从而关联SAPO-18分子筛笼结构的修饰与MTO反应产物选择性的关系.首先,我们对Zn改性SAPO-18分子筛的物理结构进行分析.X射线衍射表明,所采用的SAPO-18为不含杂晶的纯相分子筛.N2物理吸附-脱附表明,离子交换法法保持SAPO-18分子筛比表面积和孔体积.其次,我们考察了Zn改性SAPO-18分子筛中金属物种的状态及分布.X射线光电子能谱(XPS)表明,Zn物种主要以孤立态的Zn^2+阳离子形式存在.XPS和X射线荧光结合表明,Zn阳离子改性SAPO-18分子筛表层富Si富Zn,呈类核壳结构.氨气-程序升温脱附与核磁共振氢谱结合表明,Zn改性SAPO-18分子筛酸性位点的酸量降低.继而对Zn改性SAPO-18分子筛的扩散性质进行分析.色谱法和智能重量分析表明,Zn阳离子的引入增加探针分子的扩散限制,从而推断增加MTO反应产物的扩散限制.色质谱联用表明,Zn阳离子的引入促进低甲基苯的生成,利于乙烯产物的生成;同时促进双环芳烃的形成,增加MTO反应产物的扩散限制.热重表明,Zn阳离子改性SAPO-18分子筛以更低的积炭量达到同样的MTO反应催化效果,符合碳原子经济性.Zn阳离子改性有效修饰SAPO-18分子筛的笼结构,表层富Si和Zn,呈现类核壳结构,增加了对MTO反应产物的扩散限制,尤其对分子尺寸较大的反应产物,从而调变MTO反应选择性.因此,Zn阳离子改性有效修饰了SAPO-18分子筛的笼结构,增加乙烯选择性和乙烯/丙烯比,将产物分布以丙烯为主调变为乙烯和丙烯选择性相近.
Language英语
Document Type期刊论文
Identifierhttp://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/178379
Collection中国科学院大连化学物理研究所
Affiliation1.中国科学院大连化学物理研究所
2.大连理工大学
3.中国科学院大学
4.宾州州立大学
First Author Affilication中国科学院大连化学物理研究所
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GB/T 7714
钟家伟,韩晶峰,魏迎旭,等. 修饰sapo18分子筛的笼结构以调变甲醇制烯烃反应的产物选择性[J]. 催化学报,2019,040(004):477.
APA 钟家伟.,韩晶峰.,魏迎旭.,徐舒涛.,孙毯毯.,...&刘中民.(2019).修饰sapo18分子筛的笼结构以调变甲醇制烯烃反应的产物选择性.催化学报,040(004),477.
MLA 钟家伟,et al."修饰sapo18分子筛的笼结构以调变甲醇制烯烃反应的产物选择性".催化学报 040.004(2019):477.
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